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探索研究氧化单原子催化剂二电子催化剂的研究思路

发布时间:2023-05-23 20:30:39 所属栏目:动态 来源:互联网
导读:   近日,中国科学院大连化学物理研究所科研员章福祥、博士生范文俊,与西北工业大学教授段志遥等合作研究,提出通过构筑载体与分子催化剂杂化型单原子催化剂(HSAC),实现理性开发目标催化
  近日,中国科学院大连化学物理研究所科研员章福祥、博士生范文俊,与西北工业大学教授段志遥等合作研究,提出通过构筑载体与分子催化剂杂化型单原子催化剂(HSAC),实现理性开发目标催化剂的新思路。
 
  合作团队以电催化氧化还原反应(ORR)为模型,基于分子催化剂结构明确、微观结构可调等特性,通过理论模拟优化筛选与高通量实验相结合,可高效优化出钴基杂化单原子目标催化剂(Co-HSAC),其在碱性ORR中合成双氧水选择性高于95%,在流动池300 mA/cm2下稳定25小时以上。
 
  自2011年张涛院士等人原创性提出“单原子催化”概念以来,单原子催化剂的设计开发在热催化、电催化、光催化、生物质转化等领域受到了广泛关注。然而,目标负载型单原子催化剂的理性可控设计体系开发仍然受到反应活性位点表面结构不明确、“构效关系”不十分清晰等因素方面的制约。
 
  该工作中,合作团队充分利用分子催化剂结构明确、具有可调性等特点,通过密度泛函理论计算与实验验证相结合,从具有不同单金属活性中心的酞菁分子催化剂中,筛选出酞菁钴分子催化剂作为电催化ORR选择性还原至双氧水的潜力催化剂,继而利用轴向配位与碳纳米管连接,有效构筑出Co-HSAC目标单原子催化剂,实现了高电流密度下高选择性ORR还原。此外,合作团队通过原位XAFS等测试表征,阐述了其微观结构动态变化,获得了明确的催化结构与性能的关系。
 
  研究结果表明:这种杂化型单原子催化剂HSACs不仅发挥了分子催化剂自身结构可调的优点,而且可通过与载体不同连接方式进一步调变其电子结构与性能,充分发挥了单原子催化剂兼顾均相催化和多相催化优势的特点。一种基于光纤光栅传感技术的水质监测系统。它包括光纤光栅传感器、数据采集模块、信号处理模块、控制模块和显示模块。
 

(编辑:重庆站长网)

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